Спектроскопия бриллюэновского рассеяния

АВГ192021

Спектроскопия Бриллюэна – сложная, но мощная бесконтактная методика, вызывающая быстро растущий интерес в биофизическом сообществе. По сути, лазер накачки фокусируется на образце, а рассеянный свет спектрально разрешается в окрестности длины волны возбуждения. При взаимодействии со спонтанными акустическими фононами небольшая часть фотонов сдвигается по частоте на величину, которая зависит от механических свойств материала. Сопутствующие проблемы метода: чрезвычайно малые спектральные сдвиги, подавляющий сигнал излучения накачки и очень низкие амплитуды полезного сигнала. Компания LightMachinery разработала спектрометр Brillouin HyperFine на основе VIPA эталона и модуля подавления излучения накачки для оптического исследования механических свойств биологических (и небиологических) образцов с беспрецедентной чувствительностью. Его субпикометровое разрешение, высокий контраст, сильное подавление излучения накачки и быстрое получение данных незаменимы для успешной 2- и 3D-микроскопии Бриллюэна или для мониторинга процессов в реальном времени.

Бриллюэновская спектроскопия кремниевой подложки

На рисунке 1 показан спектр бриллюэновского рассеяния кремниевой подложки, полученный с помощью камеры, охлаждаемой только до -5°C, с ограничением времени экспозиции до 10 секунд из-за темнового тока. Спектр был усреднен 50 раз. В будущих работах будет использоваться камера с более глубоким охлаждением, чтобы обеспечить более длительное время экспозиции, что приведет к гораздо более высокому отношению сигнал/шум всего за несколько минут полной экспозиции. Тем не менее, даже при коротком времени интегрирования спектр на рисунке 1 показывает большой потенциал системы.

Измеренный сдвиг частоты Бриллюэна кремниевой подложки составляет 131.46 ± 0.07 ГГц, что соответствует ожидаемому сдвигу. Сигнал лазера накачки значительно ослабляется (> 70 дБ) связкой из двух «Pump Killer», включенных в систему.

Рис. 1. а) Спектр сдвига частоты Бриллюэна кремниевой подложки, полученный с помощью камеры, охлаждаемой только до -5°C; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 10 секунд, а число усреднений – на 50.

Характеристики системы

Бриллюэновская спектроскопия в камере высокого давления с алмазной наковальней

Быстрый тест был проведен с использованием воды в камере высокого давления с алмазной наковальней, установленной примерно на 1 ГПа. Спектр Бриллюэна представлен на рисунке 2. Измеренный сдвиг частоты такой воды под давлением составляет 15.91 ± 0.02 ГГц, в соответствии с данными [1]. Этот сдвиг значительно отличается от сдвига воды при атмосферном давлении (7.48 ± 0.01 ГГц), как показано на вставке к рисунку 2.

Объектив 20^X с большим рабочим расстоянием использовался для сбора спектра Бриллюэна в геометрии обратного рассеяния. Образец находился примерно перпендикулярно оптической оси объектива (ограниченный угол наклона). Следовательно, целью было собрать часть отражения излучения накачки от различных поверхностей. Тем не менее, высокий контраст и подавление накачки спектрометром HF-8999-532 позволили однозначно наблюдать сигнал Бриллюэна. Сигнал лазера накачки можно уменьшить на несколько порядков с помощью одной из следующих стратегий: 1) используя дополнительную систему «Pump Killer» (HF-10237-532-AUTO); 2) увеличивая угол наклона геометрии обратного рассеяния; 3) сбор сигнала Бриллюэна в геометрии пластинки (геометрия пропускания с использованием второго объектива).

Измеренный сдвиг Бриллюэна самой камеры составляет 159.59 ± 0.02 ГГц, как показано на рисунке 3. Однозначное получение такого сигнала, значительно превышающее область дисперсии VIPA эталона, обеспечивается за счет перекрестной дисперсии эшелле-решетки системы.

Рис. 2. а) Частотный спектр Бриллюэна воды в камере высокого давления при приблизительно 1 ГПа. На вставке вверху слева показан спектр Бриллюэна воды при атмосферном давлении; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 5 секунд, а число усреднений – на 5.

Рис. 3. а) Частотный спектр Бриллюэна камеры высокого давления. Лазер накачки и перекрестные помехи можно значительно уменьшить, используя один из упомянутых выше методов; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 15 секунд, а число усреднений – на 5.

Характеристики системы

Бриллюэновская спектроскопия пластиковой пленки

Небольшой кусок полиэтиленовой пленки (обычная пищевая пленка) подвешивали над объективом микроскопа с 20-кратным увеличением. Толщина пластиковой пленки составляет 7.2 ± 0.2 мкм (измерено с помощью прибора Heidenhain). Это соответствует ≈30% глубины фокусного объема объектива возбуждения/сбора, что составляет ≈ 25 мкм по оси Z.

Спектр Бриллюэна пластиковой пленки представлен на рисунке 4. Сигнал лазера накачки отсутствует в спектре, так как он был успешно подавлен с помощью двух «Pump Killer», включенными в систему. Измеренный сдвиг частоты Бриллюэна пластиковой пленки составляет 14.39 ± 0.02 ГГц.

Рис. 4. а) Спектр сдвига частоты Бриллюэна подвешенной пластиковой пленки; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 5 секунд, а число усреднений – на 5.

Характеристики системы

Бриллюэновская спектроскопия тонких пленок Nb₂O₅

Тонкая пленка пентоксида ниобия на стеклянной или германиевой подложке

Сдвиг частоты Бриллюэна тонкой пленки пентоксида ниобия (Nb₂O₅), нанесенной как на стекло, так и на германиевую подложку, измеряли с помощью микроскопа с 20^Х увеличением. Толщина пленки в обоих случаях составляет 5 мкм, что соответствует ≈ 20% глубины фокусного объема объектива возбуждения/сбора (≈ 25 мкм по оси Z). Спектры на рисунках 5 и 6 были получены при мощности лазера 25 мВт на образце.

Измеренный сдвиг частоты Nb₂O₅ составляет 49.84 ± 0.05 ГГц на стеклянной подложке и 49.21 ± 0,03 ГГц на германиевой, что соответствует разнице в 0.63 ГГц. Это значение Δ (в ГГц) указывает на влияние подложки на сдвиги частоты Бриллюэна тонких пленок. Требуется дополнительная работа, чтобы понять и охарактеризовать это потенциальное влияние. Подложка также, по-видимому, влияет на интенсивность сигнала Бриллюэна слоя Nb₂O₅. Интересно, что его амплитуда на германии примерно в 5 раз больше, чем на стеклянной подложке. Таким образом, будущие исследовательские работы могут включать в себя проверку влияния отражательной способности подложки на интенсивности сигналов Бриллюэна тонких пленок. Поскольку германиевая подложка обладает большей отражательной способностью, чем стеклянная, на рис. 6 можно наблюдать небольшой сигнал от лазера накачки. На рис. 6 также видно присутствие неизвестных пиков Бриллюэна при низком сдвиге частоты (≈ 4.9 ГГц). Примеси, связанные с методом осаждения Nb₂O₅на германий, могут объяснить наличие этих пиков. Требуется дальнейшее исследование.

Рис. 5. а) Спектр сдвига частоты Бриллюэна тонкой пленки Nb₂O_5, нанесенной на стеклянную подложку; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 20 секунд, а число усреднений – на 5.

Рис. 6. а) Спектр сдвига частоты Бриллюэна тонкой пленки Nb₂O₅, нанесенной на германиевую подложку; б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 20 секунд, а число усреднений – на 5.

Характеристики системы

Тонкая пленка пентоксида ниобия на германиевой подложке при использовании детектора с низким уровнем шума

Тот же опыт был проведен при использовании детектора с низким уровнем собственных шумов, чтобы получить сигнал Бриллюэна германиевой подложки. На рис. 7б) показано необработанное изображение детектора, где сильные пики относятся к слою Nb₂O₅, а слабые диагональные линии соответствуют сигналу Бриллюэна германиевой подложки. Этот сигнал трудно различить в развернутом спектре, потому что он имеет форму слабого однородного пьедестала. Нет четко определенных пиков Бриллюэна от германия, по-видимому, потому, что он не является монокристаллическим, а также из-за сильного поглощения на этой длине волны (532 нм). Мы также замечаем присутствие неизвестных пиков на частоте ≈ 4.9 ГГц, как обсуждалось в разделе выше).

Рис. 7. а) Спектр сдвига частоты Бриллюэна тонкой пленки Nb₂O₅, нанесенной на германиевую подложку, полученный при использовании детектора с низким уровнем собственных шумов;

б) Необработанное изображение детектора. Время интегрирования было установлено на 10 секунд, а число усреднений – на 20.

Характеристики системы

Подробные характеристики спектрометра для анализа бриллюэновского рассеяния HYPERFINE Brillouin

Ссылки

1. Li, F., Cui, Q., He, Z., Cui, T., Zhang, J., Zhou, Q., Zou, G. and Sasaki, S., 2005. High pressure-temperature Brillouin study of liquid water: Evidence of the structural transition from low-density water to high-density water. The Journal of Chemical Physics, 123(17), p.174511.